Vào ngày 20 tháng 3 năm 2008, em trai 19 tuổi của Lee Dong-gun là Lee Joon-yub, sinh viên Đại học Sydney, khi đi cùng một người bạn và bị sát hại bằng nhiều nhát dao khi đụng độ với hai thanh thiếu niên người Hoa thuộc băng đảng thiếu niên phạm pháp gần một cửa hàng ăn nhanh Hungry Jack's ở World Square, Sydney, Australia.[4] Người bạn đi cùng là Song Jung-ho 22 tuổi bị thương nghiêm trọng nhưng may mắn sống sót.[5] Nam diễn viên đã bay sang Sydney để nhận diện thi thể của người em và tham dự một buổi lễ cầu nguyện requiem tại nhà thờ thuộc St. John's College; sau buổi lễ, gia đình anh đã mang tro cốt của Lee Joon-yub về Seoul.[6]

Lee Dong-gun tham gia nghĩa vụ quân sự bắt buộc vào ngày 15 tháng 6 năm 2010 tại khu bảo tồn 102 ở Chuncheon, tỉnh Gangwon với 4 tuần huấn luyện cơ bản tiếp theo là 21 tháng làm nhiệm vụ.[7]. Nam diễn viên phục vụ tại Cơ quan truyền thông quốc phòng của Bộ Quốc phòng và được bổ nhiệm làm Đại sứ danh dự của Quân đội.[8] Cuối cùng anh xuất ngũ vào ngày 28 tháng 3 năm 2012, và cùng ngày được bổ nhiệm làm đại sứ quảng bá cho Giải đua xe công thức 1 Hàn Quốc tổ chức tại Korea International Circuit vào tháng 10.[9]

Tháng 2 năm 2017, anh và thành viên nhóm nhạc nữ T-ara, Park Ji-yeon thông báo chia tay sau 2 năm hẹn hò. Cặp đôi từng tuyên bố mối quan hệ vào tháng 7 năm 2015 trong khi tham gia phim điện ảnh Encounter.[10]

Ngày 28 tháng 2 năm 28, 2017, Lee Dong-gun và bạn diễn trong phim truyền hình Laurel Tree Tailors, nữ diễn viên Jo Yoon-hee xác nhận hẹn hò. Ngày 2 tháng 5 năm 2017, công ty quản lý tuyên bố Lee Dong-gun đã đăng ký kết hôn chính thức với bạn gái và cả hai đang chờ đón con đầu lòng.[11][12]. Vào ngày 29 tháng 5 năm 2020, họ ly dị do những khác biệt không thể hòa giải.